角分辨光谱,顾名思义,是一种能够同时探测信号光光谱和出射角度的技术,它是伴随着以微腔光子学,人工超材料和超表面等新型微纳米光子材料的发展和应用而诞生的全新的光谱学探测技术。我们知道,当光在材料中传播时,其色散关系由于受到光与物质的相互作用而发生改变,传统的光学探测手段只能对光的能量(频率)进行探测,而光的动量(k)信息无法获得。通过研究发现,光子的动量与光子从材料表面的出射角度(θ)密切相关,因此,通过对从材料表面以不同角度发出的光进行角度分辨的探测,人们可以描绘光学微腔,超材料等材料和器件中光子能量(E)-动量(k)关系,即色散关系,从而深入研究其光学性质。
角分辨显微光谱的探测原理利用了光学傅里叶变换技术,通过傅里叶面成像的方法,在探测器上一次性的将不同角度的光进行成像。其光学原理如下图所示。从样品表面以不同角度发出的光通过显微物镜汇聚到置于其后的傅里叶平面,可以设想以不同角度发出的光会被收集到傅里叶平面上的不同位置,这样就实现了从角度向空间位置的转换。在后面通过一套消色差成像系统,将傅里叶面成像到光谱仪的入口狭缝处,经过光谱仪的能量分辨,就会在CCD上展现出空间位置(即角度)与波长(即频率)的色散图。
图1. 角分辨成像原理示意图
应用案例:
1. 光子晶体耦合腔模式分析
基于角分辨荧光光谱技术,对光子晶体模式的对称性进行表征,通过实验测量嵌入光子晶体中的量子点的远场角荧光分布。实验数据很好地吻合了杨氏干涉和数值模拟的预测。此外,具有向量性质的光子本征模表现出不同偏振的复杂的奇偶性,这在量子力学框架内还没有对应的物理特征。(参考文献:F.Intonti et al., PRL106,143901(2011))
图2. 光子微腔分子中两种耦合模式的发射模式示意图。菱形表示两种模式的电场分布,并用色标强调正(红色)和负(蓝色)幅度。红色(蓝色)虚线表示远场发射图案中的相长(相消)光路。
图3. 单D2腔;(a)正交偏振通道中的PL光谱;(b)SEM图像;(c)–(e)电场FDTD NF图;(f)–(h)实验PL远场强度k空间分布;(i)–(k)FDTD远场强度k空间分布。
2. 超表面与二维材料耦合
图4. 单层 MoS2 上典型银纳米盘晶格图案的 SEM 图像
图5. 在盘直径范围为100nm至170nm和周期为460 nm的Si/SiO2基板上图案化的五种等离子体晶格的角度分辨差分反射光谱。白色虚线代表局域表面等离子体共振模式的波长,红点对应于从恒定角度的角度分辨反射率的线切割获得的倾角位置。蓝色实线是从耦合振荡器模型获得的拟合结果
3. 角分辨光谱在布拉格平板微腔VCSEL器件中的应用
通过角分辨白光反射光谱研究了布拉格平板光学微腔的DBR光学模式(a-c),通过角分辨荧光动力学光谱研究高激发状态下电子‐空穴费米面的下降过程,以及光学系统共振模式的色散演化(d)。基于工艺成熟的III‐V族半导体平板微腔,通过调节泵浦光的功率密度,结合量子阱中光生载流子造成的强非线性响应,可以调控出射激光的频率、动量、发光时刻及脉宽。(参考文献:W.Xie et al., Optica,3,12(2016))
图6. 标准非手性染料在低黏度与高黏度水溶液中的宽带稳态及时间分辨全斯托克斯向量光谱
4. 角分辨光谱在光栅结构中的应用
通过角分辨白光反射光谱研究了硅基光栅衬底上一维氧化锌微米棒(a)的激子极化激元模式色散和动量空间的凝聚行为(b),以及不同能态的寿命(c)。由于光栅衬底的调制作用,原本连续的光学模式出现分裂,形成类似布里渊区的能带结构。在增大粒子密度后,极化激元的凝聚并不出现在动量空间的零点,而是发生在布里渊区边界态上。这是因为微区自组装样品引入了结构势场,通过调控粒子的空间分布和能态寿命,实现了非零动量能态的凝聚。(参考文献:L.Zhang et al., PNAS,112,13(2015))
图7. 硅基光栅衬底上一维氧化锌微米棒研究